基于石墨烯的可调太赫兹等离子传感器有限元研究 .pdf

发布时间：2022-06-14 发布人：admin 分类：说明书资料大小：0.39M 资料格式：pdf 举报版权申诉

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5 10 15 20 25 30 35 40 中国科技论文在线 http://www.paper.edu.cn 基于石墨烯的可调太赫兹等离子传感器有限元研究 # 黄异，钟舜聪** （福州大学机械工程及自动化学院光学/太赫兹及无损检测实验室，福州，350116）摘要：本文提出了一种基于掺杂的悬空石墨烯 Otto 型棱镜耦合衰减全反射太赫兹等离子传感器。采用有限元软件 COMSOL 多物理场结合麦克斯韦方程和洛伦茨色散模型进行二维的仿真模拟，探究该传感器在不同气体样品折射率下的检测精度等传感性能。此外，从理论上对色散曲线进行分析，得到传感器的灵敏度。初步结果表明，模拟结果与理论值和之前文献报道的计算结果能够较好地吻合。该方法也能够用于计算比该传感器结构更为复杂的基于掺杂的石墨烯太赫兹等离子传感器，从而对其进行探究和设计。关键词：等离子体；太赫兹；石墨烯；传感中图分类号：O53 FEM Study of Graphene based Tunable Terahertz Plasmonics Sensor HUANG Yi, ZHONG Shuncong (Laboratory of Optics, Terahertz and Non-destructive Testing, School of Mechanical Engineering and Automation, Fuzhou University, Fuzhou, 350116) Abstract: A suspended doped graphene monolayer based terahertz (THz) plasmonics gaseous sensor using Otto prism-coupling attenuated total reflection configura-tion is presented. The finite element method (FEM) software COMSOL MULTIPHYSICS is utilized to combine Maxwell's equation and Druse-Lorentz's dispersion model into a 2D simulations to investigate the performance of the sensor in terms of detection accuracy with different refractive index gaseous sample. The sensitivity also acquired by using the dispersion relation analysis. Preliminary results show good agreement between simulation and theoretical analysis, as well as supporting previously literature reported calculation result. This method also can be used to computationally explore and design FEM Study of Graphene based Tunable Terahertz Plasmonics Gaseous Sensorgraphene based plasmonics sensor with more complex geometries compared with current sensor. Key words: Plasmonics; Terahertz; Graphene; Sensing 0 引言太赫兹等离子传感是表面等离子共振的一个重要应用[1-2]。在相对介电常数符号相反的金属-介质界面，自由电子的集体震荡会导致表面等离子的极化（SPP）[3]。该等离子极化波（SPPs）将沿着金属-介质的界面进行传播[4]。它们能够极大地增强电磁场的强度，并把电磁波的波长限制在亚波长范围[5]。另外，它们非常敏感靠近金属-介质界面介质环境的变换[6]。由于不同的介质具有不同的折射率，所以粘附在金属面上的介质将使得介质环境发生变化 [7-8]。石墨烯是由 sp2 杂化的碳原子形成六角形晶格的二维材料[9]。最近的研究生表明在红外和太赫兹波段，石墨烯具有与金属类似的介电常数。它能够通过电压和化学掺杂[10]等优点，基金项目：教育部高等学校博士学科点基金（博导类，20133514110008）；国家自然科学基金资助项目（51675103）；福建建省杰出青年基金（滚动资助计划，2014J07007）作者简介：黄异（1990-），男，主要研究方向：太赫兹等离子传感通信联系人：钟舜聪（1976-），研究员、博导，主要研究方向：光学、太赫兹和无损检测. E-mail: zhongshuncong@hotmail.com - 1 -

中国科技论文在线支持高度局域的 SPP 模式。它们的二维结构能够使得通过石墨烯进行输运的电子非常敏感气体分子的吸附[11]，因此将石墨烯结合到可调的、能够应用于各种不同类型的表面等离子共振传感引起了人们的广泛兴趣。正因为如此，一种有效、简便的方法用于基于石墨烯传感 http://www.paper.edu.cn 45 的研究和设计具有重要的现实意义。最近，一种使用掺杂的石墨烯太赫兹等离子气体传感器被提出[12]，并且刚度矩阵转移法(TMM)被用于对其性能的探索。但是，由于该方法需要一个复杂的计算过程，与此同时，它不能够对计算结果进行可视化。本文提出了一种基于掺杂的悬空石墨烯 Otto 型棱镜耦合衰减全反射太赫兹等离子传感器。使用有限元软件 COMSOL 多物理场，结合麦克斯韦方程和洛伦茨色散模型进行二维的仿真模拟，探究该传感器在不同气体样品折射率下的检测精度等传感性能。 50 1 传感系统的设计在本文中，我们设计了一种基于掺杂的悬空石墨烯 Otto 型棱镜耦合衰减全反射太赫兹等离子传感器。传感器的结构如图 1 所示，它由高倍折射率 np = 4 棱镜[13]、处于两折射率分别为 ns、na 的介质中的石墨烯组成。石墨烯的掺杂装置主要是由金电极、部分刻蚀的 SiO2 以及简并掺杂的 Si 栅组成。这里我们将 na 设置为 1，从而形成悬空的石墨烯[14]。悬空的石墨烯位于棱镜的底部，在石墨烯和棱镜的中间填充满厚度为 g 的气体分析物。石墨烯有效的厚度为 0.34nm[15]。当系统进行工作时，通过在金电极和掺杂的 Si 栅上加上电压进行掺杂，紧接着，一束平行的太赫兹光以 θin 的入射角度从棱镜左边入射，通过内在的全反射，在棱镜形成倏逝场并与气体样品进行反应，该修正的太赫兹辐射将进行反射，从棱镜的另一面射 = 出并被检测。该太赫兹波的波矢为 kp（其中，k0 为真空中的波矢量； 2 ， pk k=  （其中 k 和 k⊥ 分别为 kp 的平行和垂直分量）。当动量匹配条件满足时，也就是， sppk Kspp 为 SPP 波的平行分量），相应频率的太赫兹波将耦合成衰减的 SPP 波，在金属-介质界面进行传播，不同的分析物对应着不同的耦合频率。正因为如此，测量的反射谱将在相应的耦合频率的位置出现一个尖谷。所以，处于棱镜和石墨烯之间的介质的介电常数可以通过反射谱进行测量。 n k p 0 + k⊥ 2 2 k = k p 图 1 石墨烯传感系统结构示意图 Fig. 1 graphene sensing system structure diagram 2 物理机制当前可获得的石墨烯掺杂水平，也就是 [16],其中 EF 为石墨烯的费米能级。现在有许多用于石墨烯掺杂的方法，比如，氯等离子体反应[17]，电解电容热反应[18]， 0.4eV 1.6eV FE = ∼ - 2 - 55 60 65 70

中国科技论文在线化学气相沉积[19]等等。需要值得注意的是，石墨烯的电导率可以在随机相位近似范围内推到得到[20] http://www.paper.edu.cn ) σ ω ( = i e 2 π  (         E F + i ω τ − 1 − ) E 2 F +  F 1 4 − ( ln E 2 (  ω τ − 1 + i ω τ − 1 + i ( ) ) )        （1） 75 80 85 90 95 公式 1 的第一部分表示的是带内分布，第二部分是带间分布。在低的太赫兹频段，高掺杂的 FEω ），石墨烯的电导率主要是带内分布占主导，可以通过德鲁德单层石墨烯 MLG（ h 模型进行近似[21] ) σ ω ( ≈ i e E 2 ( F + π ω τ− 1 2  i （2） ) 相应的介电常数可以由下面的公式给出 ε g = + 1 σ i ωε t 0 g （3） F / / (  = E )2 v F π 其中 e 为电子的电荷量，  约化的普朗克常数，费米能级 EF 是由载流子的浓度决定的（其中 vF 为费米速度），τ 为弛豫时间，ω 为角频率， n 0 ε 为真空的介电常数。在太赫兹频域，石墨烯介电常数的实部和虚部随三个不同费米能 0 级 EF =0.4eV, 0.8eV, 1.2eV 的变化如图 2 所示，可以明显地看出对于高掺杂的石墨烯，在一，因此高掺杂的石墨烯将会支持在太赫兹频段的高定的条件下（度局域性 SPP 模式。对于同一费米能级，石墨烯介电常数额虚部 εg 随着频率的增加而减少（与实部相反）。通过匹配 ns-MLG-na 的三明治结构 SPR 系统，SPP 的色散关系曲线可以表示为[22] ε 1ω τ− ）， g εR g I n 2 s k zs + n 2 a k za + σ i ωε 0 = （4） 0 这里 = k zi k 2 spp − n k 2 i 2 0 （i = s, a）为表面等离子波矢的垂直分量。图 2 石墨烯介电常数的实部与虚部变化曲线 Fig. 2 The variation curve of real and imaginary of εg 为了探究费米能级对石墨烯表面 SPP 波色散关系的影响，我们通过公式 4 绘画出在 EF =0.4eV, 0.8eV, 1.2eV 时的色散关系曲线，如图 3 所示，需要注意的是在计算中，石墨烯上下 - 3 -

中国科技论文在线 http://www.paper.edu.cn 表面的介质被设置为真空，即 n s n= a = ，并且它们的厚度分别为 1 t t= a s = 40μm 。从图 3 我们看出，费米能级对色散关系曲线的斜率影响比较大，费米能级越大曲线的斜率也越大。这种通过调节石墨烯费米能级，从而的调整色散关系的特点，使得该种类型的 SPP 波具有明显的设计灵活性，有效的 SPR 频率能够被调整到感兴趣的频段。 100 105 110 115 120 图 3 不同费米能级下的色散曲线 Fig. 3 Dispersion relation for different EF k spp = ) n p = k 从动量匹配关系式 ) 0 ( ，我们可以看出随着内入射角度 θin 的增加基 kθ sin in ( θ ，换句话说，较大的内入射角，测量的范于 Otto 的 SPR 传感结构将支持较大的 n sinp in 围较大，而且随着 θin 的改变， k 也会相应的发生发生变化，也就说 SPR 频率也可以通过内入射角度 θin 进行调节。共振频率与气体样品的折射率关系可以将公式 4 的 kspp 部分替代为 k 推导得到。SPR 传感器的灵敏度定义为共振频率变化量（δfSPR）与折射率变化量（δns），因此理论上在不同内入射角度下和费米能级下的 SPR 传感灵敏度的比值：可以通过共振频率与气体样品折射率的直线拟合斜率得到。通过计算，在 θin = 30°时，对于 3 个不同的费米能级 EF =0.4eV, 0.8eV, 1.2eV，SPR 传感的灵敏度分别为 2.22 THz/RIU, 4.43 THz/RIU，6.65 THz/RIU。在 θin = 45°时，他们的值分别为 1.70 THz/RIU, 3.41 THz/RIU，5.11 THz/RIU 均高于之前文献报道的结果[23-24] 。 δ f / δ n s S n SPR = 3 模拟和结果为了进一步探讨该传感器的传感性能，我们设计了二维的仿真模型，从而获得各种情况下 SPR 共振频率的反射谱。为了能够提高计算的效率，本文的仿真计算域主要考虑的是如图 1 所示的棱镜-样品-石墨烯-空气。单元仿真模型如图 4 所示，模型的两边采用周期性边界，应用端口进行 TM 模太赫兹波的辐射，同时在模型的底部添加完美匹配层。由于网格的大小对有限元计算的结果会产生较大的影响，为了保证计算的精度，同时满足有限元软件 COMSOL 的计算准则，采用三角形网格对石墨烯层进行网格划分，将其划分为三层，最小的网格尺寸设置为 0.1nm；同样采用三角形网格，对除石墨烯层外的其他层进行划分，最大的网格尺寸设置为 1000nm(小于入射波长的1/ 5 )。 - 4 -

中国科技论文在线 http://www.paper.edu.cn 图 4 仿真单元模型 Fig. 4 Unit cell simulation model 如图 5 所示，从模拟的电磁场强度分布云图，进一步阐明了高掺杂的石墨烯能够支持高度局域的太赫兹 SPP 模式。如图 6 所示，散射点的数据是通过有限元软件 COMSOL 多物理场计算获得，可以明显地看出模拟结果与理论值较好地吻合。同时，我们也计算了在 θin = 30°， EF = 1.2eV ，g =28μm 时，折射率 ns 从 1.0 变化到 1.1 的反射谱，如图 7 所示。检测精度定义为反射谱半峰全宽的倒数，即 DA=1/FWHM。从图 7，我们可以明显看出反射谱的半峰全宽非常小，即该传感器具有超高的检测精度，通过计算 ns = 1.00，1.02，1.04，1.06，1.08， 1.10 时，该传感装置的检测精度分别为 178 THz-1, 147 THz-1, 133 THz-1, 115 THz-1, 98 THz-1 , 83 THz-1。图 5 电场强度分布云图 Fig. 5 The electric field distributions of simulation 图 6 使用 COMSOL 多物理场计算的散点模拟结果 Fig.6 The scatter data of the numerical results using COMSOL MULTIPHYSICS - 5 - 125 130 135 140

中国科技论文在线 http://www.paper.edu.cn 145 150 155 160 165 170 175 180 185 图 7 不同样品折射率 ns 从 1.0 到 1.1 的反射谱 Fig.7 The reflectivity spectra of various refractive index ns from 1.0 to 1.1 4 结论本文提出了一种基于掺杂的悬空石墨烯 Otto 型棱镜耦合衰减全反射太赫兹等离子传感器。讨论利用 COMSOL 多物理场有限元软件进行该传感器的仿真模拟研究。结合麦克斯韦方程和洛伦茨色散模型进行二维的仿真模拟，探究该传感器在不同气体样品折射率下的检测精度等传感性能。模拟结果与理论色散曲线较好的吻合，该方法在太赫兹等离子气体折射率传感器的发展和设计方面具有重要的参考价值。 [参考文献] (References) [1] Pattnaik P. Surface plasmon resonance: applications in understanding receptor-ligand interaction[J]. Applied Biochemistry & Biotechnology, 2005, 126(2):79. [2] Homola J, Yee S S, Gauglitz G. Surface plasmon resonance sensors: review[J]. Sensors & Actuators B Chemical, 1999, 54(1-2):3-15. [3] Maier S A. Plasmonics: Fundamentals and Applications[M].Springer US, 2007. [4] Raether H. Surface plasmons on smooth surfaces[M]. Surface Plasmons on Smooth and Rough Surfaces and on Gratings. Springer Berlin Heidelberg, 1988:4-39. [5] Pitarke J M, Silkin V M, Chulkov E V, et al. Theory of surface plasmons and surface-plasmon polaritons[J]. Reports on Progress in Physics, 2007, 70(1):1-87(87). [6] Barnes W L, Dereux A, Ebbesen T W. Surface plasmon subwavelength optics[J]. Nature, 2003, 424(6950): 824-830. [7] Mcdonnell J M. Surface plasmon resonance: towards an understanding of the mechanisms of biological molecular recognition[J]. Current Opinion in Chemical Biology, 2001, 5(5):572-7. [8] Homola J. Electromagnetic theory of surface plasmons[M].Surface plasmon resonance based sensors. Springer Berlin Heidelberg, 2006: 3-44. [9] Novoselov K S, Geim A K, Morozov S V, et al. Electric field effect in atomically thin carbon films[J]. science, 2004, 306(5696): 666-669. [10] Gan C H, Chu H S, Li E P. Synthesis of highly confined surface plasmon modes with doped graphene sheets in the midinfrared and terahertz frequencies[J]. Physical Review B Condensed Matter, 2012, 85(12):117-122. [11] Lu G, Ocola L E, Chen J. Reduced graphene oxide for room-temperature gas sensors[J]. Nanotechnology, 2009, 20(44): 445502. [12] Purkayastha A, Srivastava T, Jha R. Ultrasensitive THz-Plasmonics gaseous sensor using doped graphene[J]. Sensors and Actuators B: Chemical, 2016, 227: 291-295. [13] Lowenstein E V, Smith D R, Morgan R L. Optical constants for far infrared materials. I. Crystalline solids[J]. Appl. Opt, 1973, 12: 398-406. [14] How Gan C. Analysis of surface plasmon excitation at terahertz frequencies with highly doped graphene sheets via attenuated total reflection[J]. Applied Physics Letters, 2012, 101(11): 111609. [15] Efetov D K, Kim P. Controlling electron-phonon interactions in graphene at ultrahigh carrier densities[J]. Physical review letters, 2010, 105(25): 256805. [16] Chen C F, Park C H, Boudouris B W, et al. Controlling inelastic light scattering quantum pathways in graphene[J]. Nature, 2011, 471(7340): 617-620. [17] Wu J, Xie L, Li Y, et al. Controlled chlorine plasma reaction for noninvasive graphene doping[J]. Journal of - 6 -

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