·228· 材料导报 2008年8 Yl第22卷专辑Ⅺ 薄膜生长的三维元胞自动机模拟 蒋志勇，郑忠 (重庆大学材料科学与工程学院，重庆400040) 摘要 结合元胞自动机和蒙特卡罗方法建立了模拟三维薄膜生长的计算机模型。通过计算机仿真实验，研究 了薄膜生长过程中沉积速率和沉积温度等对薄膜表面形貌的影响。研究结果表明：在相同温度下和较低的沉积速率 范围内，薄膜粗糙度几乎不随沉积速率发生变化；随着沉积速率的逐步升高，薄膜粗糙度将逐渐增大；在相同沉积速率 时，薄膜粗糙度随沉积温度的升高达到一个最小值，之后粗糙度又将随温度升高而增加，这说明并非沉积温度越高薄 膜粗糙度越低，模拟结论与实际情况相符。 关键词 薄膜生长元胞自动机粗糙度计算机模拟 中图分类号：TP391．9；0484．1；O411．3 文献标识码：A 3一D Cellular Automata Simulation of Thin Film Growth JIANG Zhiyong，ZHENG Zhong (College of Material Science and Engineering，Chongqing University，Chongqing 400040) Abstract In this paper，a computer simulation model of film growth in three dimensions is established，based on cellular automata and Monte Carlo methods．The effect of the deposition rate and deposition temperature on the sur— face morphology of film is investigated with the computer simulation mode1．The relationship between the roughness and covering rate of film under different conditions is studied in detail．The results demonstrate that at the same deposi— tion temperature，when the deposition rate is low，the roughness of film does not change with the increase of the depo— sition rate．However，the roughness of film will rise with the increase of the deposition rate further．Especially，when the deposition rate is the same，the roughness of film will reach a minimum value and then increase with increase of the deposition temperature．Therefore，it can be concluded that the roughness of film does not rise with the increase of the deposition rate，which is in accordance with the rea1 situation． Key words thin film growth，cellular automata，roughness，computer simulation 0 引言 薄膜生长是一个复杂的过程，薄膜生长的表面形貌与粗糙 问题一直是人们关注的课题。计算机模拟薄膜的生长过程是研 究其表面形貌，探索薄膜生长的最优条件及检验薄膜生长理论 的正确性的有效途径。 DLA(Diffusion-limited aggregation)l1 模型是较早的薄膜 生长模型，未考虑薄膜的实际生长条件。大多数薄膜生长的计 算机模拟都采用蒙特卡罗方法(Monte Carlo，MC)。张佩峰 等_2]利用MC模型模拟了薄膜的生长过程，计算了薄膜生长初 期的粗糙度和相对密度变化情况。王全彪等[3]建立了沿Sj (100)方向外延生长亚单层Si薄膜的动力学蒙特卡罗模拟模 型，对二维Si薄膜的生长过程及二维si岛的形貌演变进行了研 究。Landau等[ ]认为粒子迁移时迁移的目标位是最近邻中“高 度最低”的位置，叶健松等[5]认为迁移的目标位是最近邻中“能 量更低”的位置，这些有关MC模型的假设无疑会失去MC算法 随机性的本意。 元胞自动机(Cellular automata，CA)方法是根据微观个体 的简单局域自组织相互作用机制来描述宏观系统整体复杂行为 及其时间演化的“自下而上”的计算机模拟方法l6]。基于该思想 建立的模型已开始应用于多晶化__7]、薄膜生长I8 ]、薄膜分 形[”]、枝晶生长l】 、凝固n。 等材料模拟研究领域。 由于元胞自动机方法具有利用简单模型构造产生复杂动力 学行为的特性，以及MC方法具有计算量小的优点，本文以建立 薄膜生长的计算机模型并研究薄膜生长的影响因素为目标，提 出结合MC与cA方法的MC-CA模型，实现薄膜生长微观结构 和自组织演化的直观模拟，并对比验证了建模方法的正确性，为 研究薄膜生长机理提供了一条新的途径，对丰富薄膜研究的计 算机模拟手段具有重要意义。 1 MC_CA模型 元胞自动机方法是模拟薄膜生长的计算机模型的基础，元 胞自动机最基本的组成单元有：元胞空间、元胞状态、元胞邻居 和规则4部分l_1引。为反映温度对过程的影响，在模型中，以无 量纲温度系数CT来定性描述粒子的温度高低。假设基底为恒 温，温度系数为C／D，粒子拥有初始温度系数 ，且cr>C】o。 由于温差具有热传递，粒子温度不断降低，最终等于基底温度。 为表达薄膜生长过程的随机性影响，在CA模型中引入 MC方法，主要作用于CA模型的演化规则，用于处理不同温度 条件下的随机演化问题。 蒋志勇：男，硕士研究生 E-mail：jqs1982@163．corn郑忠：女，教授，博士生导师，主要从事复杂过程计算机模拟与仿真研究 

薄膜生长的三维元胞自动机模拟 蒋志勇等 · 229 · 1．1 元胞空间 理论上，元胞空间可以是任意维数的欧几里德空间。目前 的研究大多集中在一维、二维元胞自动机上，本文采用三维立方 体网格，定义L×L的二维基底，在高度方向上取值为薄膜最大 生长层数。 1．2元胞的确定 元胞是元胞自动机的最基本的组成部分。CA模型中元胞 分布在离散的三维空问的晶格上，对三维空间上的所有元胞 Cell(x， ， )定义元胞状态： Cell(x,y,z)．S={； 羹季 ㈩ 1．3元胞邻居 元胞及元胞空间只表示系统的静态成分，而CA是一个空 间、时间都离散的动力系统，其动力特性主要表现在其演化规则 上，而演化规则是在某一局部的空间范围内——邻居．因此指定 演化规则之前必须定义哪些元胞是当前元胞的邻居。根据j维 模型需要，本模型定义了三维摩尔型邻居，如图1，有26个邻 居。 0 了 一 ／ --；一I_ 图1三维摩尔型邻居 Fig．1 3一D Moore nei【ghborhood model 1．4边界条件及初始化 在理论上．元胞空间通常是在各维无限延伸的，这有利于理 论的推理和研究。但在实际应用过程中无法在计算机上实现这 一理想条件，因此需要定义不同的边界条件。归纳起来，边界条 件主要有3类：周期型、反射型和定值型。本文采用三维周期型 边界条件，周期型边界是指相对的边界连接起来的元胞空间，周 期型边界条件可以确保在元胞空间上粒子数保持守恒。以-丁 方向为例，数学定义为： f O≤．r≤L一1 Cell( ， ． )．工’一 (x4-L) L L 以无量纲温度系数( 、1定性表示温度的变化．模型运行前， 初始化元胞空间，各元胞的状态为0，CT为0，基底温度系数C 。 为1；开始运行后，采用随机沉积模型沉积粒子，在L×L的基底 范围内以速率 L MI ／／S(层每秒)随机入射粒子，粒子温度系 数G；忽略粒子到达基底前的运动过程，模型运行后，粒子随机 入射在基底或已生长薄膜的表层，即：对于每一个入射粒子： Cell(x,y,z){ ： 二 主篙 篆 篆 cs 如果对于式(3)， ， 确定的 方向上基底无已生长粒子，则入 射粒子沉积在基底上；如果基底上已有粒子则取状态为1的最 大z值加1，以确保粒子沉积在现有薄膜表面。 1．5演化规则 根据元胞当前状态及其邻居状况确定下一时刻该元胞状态 的动力学函数就是规则，也称为状态转换函数，是模型的核心部 分。它并非是常规物理模拟中自然法则的相似，而是对客观对 象的高度抽象，r时刻任一元胞在r+1时的状态一般可描述 为： 一厂(C， ，N，R、 ，RPa 1) (4) 式中：r为时间；C为元胞空间；S为元胞状态；N为元胞邻居； Rw为随机规则；R l为并行处理规则。 根据薄膜生长理论，粒子迁移系数随着温度升高而增 大 “一，对温度有指数依赖关系：D—D。exp(一Ea／kT)，D为迁移 系数， 是一常数， 是扩散激活能。以杨宁 Ⅲ在模拟中用到 的 n一3OOK为例，以CTCA表示CA迁移的最低值，取CwA一 360K，则CA规则将作用于绝大部分粒子，故取 一 l_2OCjo；以CTw表示随机迁移最低值，由于对温度的模拟是定 性的，其取值主要依据在于体现与C一的差别，取(： Ⅲ一 435K，以CrMC—1．45 n表示粒子进行随机迁移的最低值。因 此模型中：温度系数大于C w时，粒子既要进行随机迁移又要 进行CA迁移，每过一时步 降低0．01Cin，每迁移一次CT降 低0．03 以C 表示元胞邻居中状态为1的个数，以 ld表示 当前元胞Cell(x， ， )的C 值，并以 表示Cell(x， ， )的状 态为0的邻居的C 值，将模型的运行和演化规则细分为3部 分： (1)并行化处理的并行规则R 元胞的迁移具有独占 性，但是为了体现CA的并行处理特性，必须对元胞迁移作并行 化处理，给各元胞加一个Flag标记，初始化为0。即：如果状态 为1的元胞Cell(x y， )要迁移至Cell(i， n)处，并非立即改 变元胞状态；如果Cell(i，扎n)．Flag一0，则标记Cell(i，J，n)． F 譬一1；若Cell(i，J， )．Flag一1则进行碰撞处理：以Cca 】和 C一分别表示2种不同的迁移粒子Cell( y， )，Cell( +1， +1， +1)邻居状态为1的元胞的个数，其粒子迁移至Cell(i， ，n)处的几率可以分别表示为 一 ／(c +c z)， 一 c 1 (C 14-C 2)；若Cell(x．y，z)迁移，Cell( 4-1， 4-1， 4- 1)将返回原位置，反之亦然。最后扫描所有元胞的Flag值，如 果为1则改变元胞状态为1。 (2)随机迁移规则RMC：当前元胞状态为l且Cell(x，j，， )． > 时，在状态为0的邻居元胞中随机迁移，迁移至各元 胞空位的几率分别为p— ；Ca 表示Cell(x，Y，z)各个 邻居的cn。 值之和，之后按照并行规则处理； (3)CA迁移规则RcAM： 一 一f(C， ，N)，包括粒子状态 转换与迁移两部分，即：如果状态为1的元胞Cell(z，．)，， )状态 发生改变，则需要有状态为0的元胞Cell(i， ， )接纳迁移粒 子，以确保系统粒子数守恒。元胞状态转换及迁移条件可以表 述为： z z一)．CT>Ca" ㈤ 且 …夕L 十” l”一2向上迁移条件 当有不止1个元胞的Cn 满足条件时，以N 表示满足CA 迁移的状态为0的元胞，如果N ≥2则运用随机迁移原则，让 粒子在这些元胞空位中随机迁移，迁移几率为p—C…／C ， C…表示所有N。 个元胞的邻居状态为1的元胞的个数总和，之 后再按照并行规则处理。 总的算法可表示如下： 



薄膜生长的三维元胞自动机模拟蒋志勇等 2．2沉积速率对薄膜粗糙度的影响 分析图3的变化趋势：在沉积速率等于0．01MI ／s、 0．05MI Js、0．1MIjs时．3条曲线几l乎重合，粗糙度随覆盖率明 显发生振荡．振幅基本不变．说明在沉积速率较低的情况下，薄 膜粗糙度与沉积速率无关；随着沉积速率的增大。粗糙度不断增 加．并且沉积速率越大． t升的速度也越快。在沉积速率为 0．5MI ／s时．曲线既不f}j现震荡，也不出现明显的上升。 图3中振荡的最低点接近于覆盖率的整数位置，最高点接 近于覆盖率小数位为0．5时．可以理解为：在沉积速率较低时， 薄膜生长以层状生长方式进行．粗糙度发生的振荡对应于薄膜 的每一层生长。当新一层开始生K时．粗糙度增大，长到覆盖率 小数位为0．5时．粗糙度达到最大值．此后随着薄膜在此层的生 长，粗糙度开始减小．等覆盖率为整数时．粗糙度变为最小值，1 个周期结束。而当沉积速率大时，粒子来不及扩散就开始了岛 状生长．沉积速率越大．这种趋势越强．导致在图中显示出的就 是粗糙度的迅速升高。而0．5MI 7s时就是介于岛状与层状之 间的混合生长模式。 2．3沉积温度对薄膜粗糙度的影响 在薄膜生长巾．沉积温度也是一个重要的参量，通过使用不 同的温度来调整生长 _广艺达到优化薄膜质量的目的。图5为沉 积速率0．25MI ／s，温度系数分别为1．4、1．5、1．6时粗糙度随覆 盖率的变化情况。 图5沉积速率0 25ML／s和不同温度系数时 粗糙度随覆盖率的变化 Hg．5 Roughness as function of coverage with deposition rate 0 25ML／s and different temperature coefficient 研究图4和图5可以看出．当沉积速率不变时，粗糙度最低 值对应于某一温度系数，当温度系数低于此系数继续下降时，粗 糙度增大；当温度系数高于此系数而继续升高时，粗糙度不降反 升。可以理解为：粒子的迁移能力随着沉积温度的变化而变化。 温度较低时迁移能力太弱．以岛状生长模式为主，随着温度的升 高．粒子迁移趋于活跃．粗糙度下降；当温度继续升高，粒子迁移 能力过强，能够从低位向高位跳跃，薄膜粗糙度将随着温度的升 高而增大。 3结论 本文建立了薄膜生长的MCCA模型．用于直观模拟薄膜 的生长过程。通过与文献已有研究结果的对比．验证了模型的 正确性，为薄膜生长研究探索了一条新途径。利用该模型研究 了沉积速率和沉积温度对薄膜表面形貌的影响，具体结论如下： (1)在相同沉积温度下，沉积速率较低时，薄膜主要以层状 模式生长，粗糙度以个薄膜覆盖率为周期进行振荡变化，且粗糙 度不随沉积速率发生明显变化；而沉积速率较高时薄膜以岛状 模式生长，粗糙度随覆盖率的增加迅速增大；在这两者之间，薄 膜将以岛层混合模式生长，粗糙度变化趋于平稳。 (2)在相同沉积速率下，温度较低时，薄膜以岛状模式生长， 薄膜粗糙度随覆盖率的增加而迅速增加；随着温度的升高时，粗 糙度将降低，薄膜主要以层状模式生长，薄膜粗糙度随着覆盖率 呈现振荡变化，无明显上升趋势；当温度进一步升高，薄膜生长 模式介于岛层之间，粗糙度将随着覆盖率的增加而缓慢增加。 参考文献 1 Witten T A，Sander I M Diffusiowlimited aggregation，a ki— netic critical phenomenon[J]．Phys Rev Lett，1981，44(19)： 1400 2 张佩峰，郑小平，等．计算机模拟在薄膜外延生长中的应用 _J]．兰州大学学报，2006，42(3)：89 3 王全彪，杨瑞东，等．沿Si(100)方向外延生长亚单层Si薄膜 的动力学蒙特卡罗模拟模型[J]．材料导报，2007，21(2)： 128 4 Landau D P，Pal S．Monte Carlo simulations of film growth [J]．Comput Phys Commun，1999，122(37)：341 5 叶健松，胡小君．超薄膜外延生长的Monte Carlo模拟[J]． 物理学报，2002，51(5)：1108 6 Wolfram S Cellular Automata aS Simple Self-一Organizing SystemsEEB／OI．，＼．http1：《 ．stephenwolfram．corn／pub-一 lications／artieles／ca／82-一cellular／index．html，1982／2008-一4—25 7 Serguei M Cellular automata simulation of the phenomenon of multiple crystallization[J]．Comput Mater Sci，1997，(7)： 384 8 李洪，钱昌吉，等．薄膜生长的元胞自动机模型[J]．计算机 仿真，2004，21(9)：51 9 Kosturek R，Malarz K．New cellular automaton designed to simulate epitaxial films growth[J]．Phys A，2005，(345)：538 10 Mou W W，Xu X L．Multifractal and percolation study on thin film growth with a celb—automata[J]．Phys Lett A， 2006，(354)：492 11李强，李殿中，等．元胞自动机方法模拟枝晶生长[J]．物理 学报，2004，53(1O)：3477 12单博炜，魏雷，等．采用元胞自动机法模拟凝固微观组织的 研究进展[J]．铸造，2006，55(5)：439 13 Chopard B，Droz^／L祝玉学，赵学龙译．物理系统的元胞自 动机模拟[M]．北京：清华大学出版社，2003．1 14扬宁．薄膜生长的理论模型和蒙特卡诺模拟[硕士学位论 文]．北京：北京工业大学，2000．1 15唐武，徐可为，等．微波集成电路(MIC)中Au／NiCr／Ta多层 金属膜粗糙化机理的AFM研究[J]．真空科学与技术， 2006．23(2)1 140